哥哥雅可布·格林在1808年当自己大学毕业不久，便成了德国卡塞尔热洛姆王（热洛姆是拿破仑的弟弟，拿破仑占领卡塞尔时封他为威斯特法伦王国国王）的皇家图书馆管理员。随着拿破仑在军事上的失败，热洛姆后来逃回巴黎。雅可布·格林也离开图书馆，当上了刚在黑森复位的前侯爵威廉一世的外交代表团秘书。至于弟弟威廉·格林，一开始由于身体欠佳等原因，一直没有找到固定的工作。1812年，即在哥哥担任外交秘书不久，威廉·格林进了卡塞尔图书馆，担任该馆的秘书职务，负责图书馆的具体事务，如登记新书和编制目录等。图书馆秘书的地位要比管理员低一级，所得报酬也要少一点。弟弟进了图书馆后，雅可布·格林反而觉得后悔，因为外交工作虽然很体面，但不合自己的兴趣。1816年，他终于辞去了外交秘书的职务。从此，格林兄弟两人开始了长期在同一图书馆工作的历史。为了纪念格林兄弟，现在的卡塞尔市立图书馆设立了一个有关格林兄弟生平事迹的博物馆，该图书馆旁边的广场也被改名为格林广场。
1829年初，卡塞尔图书馆馆长去世。按照资格和能力，雅可布·格林应升任为第一管理员，威廉·格林也应升任为第二管理员。他俩向黑森侯爵提出了申请。但糊涂的侯爵不但不予考虑，反而任命一个根本不懂图书管理工作的人为馆长。这严重挫伤了格林兄弟的自尊心，他俩愤然离开了卡塞尔图书馆，应邀到哥廷根大学任教，同时兼任该大学图书馆的管理员。直到这时，侯爵才有所醒悟，答应了格林兄弟的请求，但已经晚了。
格林兄弟俩在哥廷根大学工作了8年。1837年，该校发生了抗议汉诺威国王废除1833年宪法的“哥廷根七君子”（格林兄弟也名列其中）事件后，他俩才被迫离开那里，从而结束了20余年的图书馆工作生涯。
格林兄弟热爱图书管理工作，办事认真负责。在卡塞尔图书馆，他们保证每天对读者开放时间不少于3个小时，同时整理图书编制目录和抄写卡片。1821年，黑森侯爵一世去世之后，新登基的威廉二世命令将侯爵的私人图书馆和卡塞尔图书馆合并。格林兄弟花费很大精力重新整理了两馆的图书。后来，他俩在离开卡塞尔给侯爵写的一封信中，恰如其分地评价了自己的工作。他们在信中说：“由于我们的条件，我们把自己的一部分生命奉献给图书馆管理事业，非常认真地完成了自己的职责——忠实而又主动地做好与图书馆有关的各项事务。”在哥廷根大学，他们既是教授又是图书管理员，没有因为教学而影响图书馆工作，每天仍然要整理图书、跑书库、抄卡片、编目录，每天为此干五六个小时，比在卡塞尔图书馆时工作时间还要长。只是在后几年，由于授课的需要，他们在图书馆的工作时间才有所缩短。
在图书馆工作期间，格林兄弟坚持创作和出版著作。雅可布·格林的《儿童和家庭童话集》第一卷是1812年出版的，这时他已在热洛姆的图书馆里工作了4年。虽然这部童话集的素材直接来自民间，但在写作过程中，他无疑利用了图书馆的环境和资料。1815年，格林兄弟又合作出版了《儿童和家庭童话集》第二卷，这时，威廉·格林也已在卡塞尔图书馆工作了3年。后来，雅可布的《德语语法》（1819年出版）、《狐狸列伊涅克》、《德国神话》，威廉的《德国英雄传说》等，都是在担任图书管理员期间完成的。
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