2006年，在庆贺李政道教授80华诞前夕，获悉李政道教授多年来创作的随笔画已积累了几百幅，科学界和美术界的朋友均为之赞叹，希望能出版一本《李政
李先生的随笔画中有很多是为夫人而作的。夫人在世时，他常常用“留画”的形式给夫人留言，他去夫人的办公室，如果夫人不在，就会用便条纸在桌上留下一幅画，表示他来过。夫人去逝后，李先生怀着对夫人的思念之情创作了一系列以竹和叶为题的画作。《念》是李先生睹物生情的典型作品，两句简单的诗句表达了李先生“念”之情：“竹神萧萧问秋风，君影茫茫去何处”。诗句开头的两个字叠加起来正是李夫人名中的“”字（李夫人名为秦惠）。
《随笔画选》收录的两百七十多幅作品中，大部分都是记录在14厘米×9厘米大小的笔记本上的。李政道教授不仅对世界物理领域有着独特的贡献，也为推动中国的科学和教育事业做了大量的工作。由于经常往来于中国和美国、以及世界各地参加各类学术活动，李先生候机时间很多，所以在他的画中有很多是在机场候机时画的，他说，他随身带着小本子，坐在机场候机，或旅行到各地都可以把所见、所感记录下来。笔记本上的随笔画是按年代和时间顺序记录的，他说，这些画就像是记日记，只是别人用文字来写日记，我用画来记录。画作旁附有日期和简要的题记，富有诗意阐释的题记，也是作者绘画时的真情流露。
每逢新年，李先生都会给友人寄赠贺卡，画上栩栩如生的生肖动物，朋友之情也跃然纸上。《随笔画选》中收录了部分贺卡上的作品。漫画家华君武先生曾这样写道：“每过新年，政道兄隔洋寄来他亲手绘写的贺卡，多半是当年的生肖形象，头一年那只稚气的猴子还攀在我的书架上，又一年投来一个打破了的蛋，两半破壳朝天相对语，三只洁白的小鸡已活跃于人间大地，引得人人欲伸手轻轻爱抚。”
李先生还常和全家人一同外出旅游，或爬山、或野餐。《我的旧帽子》画的是由山顶向山下望去的景致，李先生向编辑讲述这幅画的故事时，充满了料事如神的满足和对孩子的疼爱。当年李先生携全家旅行，他和孙女走在前面，先爬到了一个山顶，因为风很大，李先生的帽子被吹落，站在山顶的围栏内侧无法抓到帽子，孙女善玄很着急，问爷爷怎么办，李先生说：“不急，也许它会回来的。”果然旋风又将帽子吹了上来。一旁有个男孩见帽子转上来了，很好奇，伸手去抓帽子，李先生很着急，生怕出危险，急忙拉住那孩子。画旁的题记中写着：“我们看着，看着，帽子下降，距离增加……忽然，奇迹似的，又来几阵旋风，转着，转着，吹走的帽子竟然飞回来了！”
《随笔画选》中有很多花，如百合、玉兰、樱花、木兰、蟹爪莲、芙蓉、茶花、杜娟、郁金香，以及门前的小花、山旁的野花，等等。对花草生命的珍爱和欣赏的诗意，在李先生的画中自由流淌。这些花有些在“盼春”、或者“迎秋”，抑或是“候夏风”;有些迎风自舞、充满活力;还有些相依相恋，“似相识，试解语”。《昙花颂》系列画记录的是“昙花一现”的瞬间，却表现了一位物理学家对事物细致入微的观察力。
《随笔画选》中的山水风景，大都是李先生在世界各地旅行时的所见。有远眺的山峰、白雪皑皑的山峦、峡谷中的瀑布、裂峰奇景、湖内小岛等。意大利西西里岛上的埃里切（Erice）古城，20世纪80、90年代，李先生常携夫人去小住。于是，关于那个小城的故事、不同时节的景色、古教堂、路边的小花、古朴的灯，都留在了他的画中。
在《随笔画选》中，树木也独树一帜：有橡胶树林、红木大森林，也有“千枝万根皆相连”的树……《随笔画选》的最后一幅画作，是一株苍劲有力的大树，也是李先生古稀之年的作品，李先生说，古稀之年，还是可以大有作为的。他将这幅画取名为《古稀之年亦有前景》。他这样说，也这样做。如今已是耄耋之年的李政道教授，每天还在坚持做物理学的研究，依然在发表新的研究论文。而他在从事科学研究的同时，用彩笔绘诗情，将自然美景收藏于画中。
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