黄钰生在美国留学五年，于1925年回国，到天津南开大学任教，讲授心理学、哲学和教育史。他把从国外学到的当时最先进的教育方法和教学内容带进了南大。
1927年起，校长张伯苓任命他当大学教育部主任，后改任校秘书长。从此，他一面教课，一面承担起教务、财务和总务工作，事无巨细，干得井井有条，受到全校
1937年7月7日，卢沟桥事变揭开了全国抗战的序幕，南大附近就是日本兵营和飞机场，南开园经常受到挑衅和骚扰。黄钰生一面机智地和日兵周旋，一面组织人员，冒着生命危险保护师生安全和学校财产。就在这时，有消息说日兵要逮捕黄钰生。7月23日，黄钰生与杨石先院长组织指挥暑假留校的师生安全撤离之后，他才最后一人离开学校，衣物全部丢下，只带一条布褥子和一件衬衫离开天津，坐船到南京。24日和30日，南开园遭到日机轮番轰炸，好端端的―个学府被夷为平地。
三千里“行军”
1937年8月中旬，黄钰生在南京见到了张伯苓校长，那时，北京大学、清华大学、南开大学三校奉命联合组成国立长沙临时大学。于是黄钰生在9月初去长沙参加临时大学的筹备工作。大家都以为这就远离了战火，可以安心读书了。
两个月后，长沙也遭到日机轰炸，在紧急情况下，三校校长商议迁校到昆明，经教育部同意，三校商定分海陆两路行进，海路由长沙到香港转海防经蒙自到达昆明，这一路可坐车船，交通比较方便，由年老体弱者和妇女组成；陆路则要从湖南直插贵州到云南，沿途要经过崇山峻岭，基本上是步行，比较艰苦，成员由身强力壮的年轻师生组成。清华大学的校长、黄钰生的老师梅贻琦问他：“子坚，你愿不愿从陆路走，带带队？”黄钰生高兴地答应了。于是师生近三百人，组成了“湘、黔、滇旅行团”。
旅行团于1938年2月19日从长沙出发上路。当时国民政府湖南省省长张治中派黄师岳中将师长当旅行团的团长，还派了三个营级军官协助团长工作。学生们则按军队编制分别成立三个连，连长就由三个营级军官担任。黄钰生和北大曾昭抡、清华袁复礼、李继侗等教授组成指导委员会，黄钰生任主席。实际上也是后勤部长。就拿旅行团的经费管理这一项来说，数万元的巨款现金中，包括大量的银元。他把钱装入长条布袋，缠在腰间，外罩学生军装。他所承受的艰辛和风险，别人是很难体会到的。
黄钰生称这次旅行是阔气的、愉快的和思想上、学术上获得丰收的旅行。行军中他总是走在最后并口诵打油诗一首：“行年四十，徒步三千；腰缠万贯，独过山岗。”洋溢着乐观与自豪。
旅行团用68天完成了1671公里旅程，于4月28日到达昆明。受到先期到达的师生和昆明各界人士的盛大欢迎。这一次长途“行军”，不能不说是教育史上的创举，此时长沙临时大学更名为国立西南联合大学，由原北大校长蒋梦麟、清华校长梅贻琦和南开校长张伯苓任校务委员会常委并轮流担任主席。张伯苓常驻重庆，操持再建的重庆南开中学校务，所以西南联大的常务工作就委托黄钰生代理。同时，黄钰生还担任西南联大建设长兼建筑设计委员会委员长，筹划新校舍的建筑工程。
桃李满天下
1938年4月，联大增设师范学院，黄钰生被任命为院长。从而他全力投入师院筹建工程。先后解决校舍、系科建设、教师队伍、经费和生源等一系列难题。于当年年底，共设置了国文系、英语系、史地系、公民训育系、算学系、理化系、教育学系7个系并正式上课。
黄钰生吸取中外师院的长处，在学习上，他主张上大课的时间要少，学生向教师求教的时间要多，学生既要博览群书，又要重视实践，使学习变得生动活泼。为此，他开辟了一个阅览室，指定专人管理并指导学生阅读；他重视朗诵，亲自主讲“诗文朗读与欣赏”的课程，并在校园里布置了一个读书亭，以便学生平时朗读。在管理上，像南开中学那样严格：学生一律要在校住宿，有事外出过夜要请假，男女生不得擅自进入对方宿舍，会见客人只能在会客室；严格遵守学习时间，每日清晨举行升旗仪式；学生衣着要整洁而不华丽，仪态端庄而不放荡，口不出秽语，行不习恶人。为了强化学生的师范意识，鼓励他们为人师表、为国育才，他还亲自撰写了“院歌”、“春风熙熙时雨滋兮，桃李向荣实累累兮……”用当时流行的《卿云歌》的曲调咏唱，以勉励师生像春风春雨那样辛勤育人，使桃李满天下。他又组织“营火晚会”，师生围着营火边跳舞边唱《传播光明》的歌，把师范生比作传播光明的使者，促使他们热爱师范、献身教育。这一活动每年在12月12日“院庆”日举行。
为了对师院毕业生在知识、思想、态度、观念、人格等方面提出严格的要求，体现德、智、体三育并重，他为师院制订了《国立西南联合大学师范学院毕业生标准及考试办法》，要求学生能“足以领导青年，为人师表”，否则不准毕业。他因严格执行制度，竟被一个四门功课不及格、被勒令退学的学生打伤，休养三周才得痊愈。虽然如此，他仍然严格坚持毕业生标准不变。在他的努力下，师院有了良好的院风院貌，培养出一批循循善诱的教师。与此同时，他还开办专修科，并亲自讲授《教育概论》。1939年，又办起了“中等学校在职教员晋修班”，为在职的中学教师提供深造学习的机会，为云南教育的发展开拓了一条崭新的路。
1939年10月，联大校委会决议设立西南联大师范学院附属学校，聘请黄钰生兼任附校主任。附校包括中学、小学。他又把办南开中学的经验在附中推广。他为附校制定了三项任务：为师范学生实习教育行政和教学方法的场所；为师范学生实验现代教育原理与技术的实验室；为一般中小学树立榜样。
黄钰生十分重视对附校学生道德品质的培养，首先要求教师实行坐班制，在课内课外广泛与学生接触，用自己的人格去感染学生，做到既教书又育人。他认为这种感染“是教育最精的意义和最高的目的，也是师生之间最美的关系”。他重视在校内建立良好风气，使学生自觉地勤奋学习、讲秩序、讲整齐、讲礼貌、树立远大理想。经过几年的努力，终于办出了一个高质量的六年一贯制的中学，为昆明的中学树立了榜样。他自称一生中最感得意的是在昆明办联大附中。
抗战胜利后，三校即将复员平津，西南联大师范学院脱离母体成为独立的昆明师范学院。联大附中也改为昆明师院附中。黄钰生从筹建师院、附校到他们独立，善始善终、恪尽职守，为云南及全国培养了无数合格的毕业生，如今其中许多人在国内已是著名的教授、专家、工程师、作家，成为建设社会主义的骨干力量；有的人在国外也是蜚声国际的学者、科学家。
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